С внешними дисками и пр флешками всё понятно. А с уже установленной системой 🤔
Тут придётся поплясать, ибо уже имеющийся раздел завернуть под luks не получится.
Нужно сделать следующее (в кратце):
1. Перенести данные на другой раздел/диск;
2. Форматировать раздел в luks, и создать в нём ФС;
3. Перенести данные обратно;
4. Поправить конфиги системы